Pepe đã tự mình đạt được thỏa thuận với đội bóng Tây Ban Nha, Villarreal và ký hợp đồng có thời hạn hai năm theo dạng cầu thủ tự do sau một năm ngắn ngủi ở Thổ Nhĩ Kỳ trong màu áo CLB Trabzonspor. Cầu thủ 29 tuổi người Bờ Biển Ngà đã ghi được 5 bàn thắng trong 19 lần ra sân ở Thổ Nhĩ Kỳ. Sự có mặt của Pepe sẽ giúp Villarreal tạm quên đi Alexander Sorloth, chân sút đã đồng ý gia nhập Atletico Madrid với giá trị hợp đồng hơn 30 triệu euro trước đó không lâu.
Việc hợp đồng với Pepe được công bố là một điều bất ngờ bởi trước đó trong danh sách chuyển nhượng của Villarreal không có tên của cầu thủ này, và mọi việc chỉ diễn ra sau khi anh chấm dứt mối quan hệ với Trabzonspor và nghiên cứu các lựa chọn khác nhau cho mùa giải tới. Đội bóng La Liga thời điểm đó cũng đang tìm kiếm một cầu thủ nhằm thay thế vị trí của Bertrand Traore, người đã chuyển tới Ajax.
Cầu thủ người Bờ Biển Ngà sẽ tham gia vào đội hình Villarreal ngay lập tức và trong buổi sáng thứ Hai anh sẽ tập luyện cùng phần còn lại của đội tại Ciudad Deportiva.
Sự nghiệp của Pepe có một khởi đầu rực rỡ khi anh trở thành một trong những cầu thủ được khao khát nhất ở châu Âu. Sau khi thi đấu nổi bật ở Angers, Lille đã trả 18 triệu euro cho sự phục vụ của anh ở mùa giải 2017/18. Sau hai mùa giải gắn bó với Lille và ghi 37 bàn sau 80 trận, Arsenal đã biến anh thành một trong những cầu thủ đắt giá nhất châu Âu và đắt giá nhất lịch sử CLB vào thời điểm đó (tháng 8/2019).
Nhưng thực tế là cầu thủ người Bờ Biển Ngà không bao giờ đáp lại những kỳ vọng cao được tạo ra và sự nghiệp của anh ấy ngày càng đi xuống. Sau khi cho Nice mượn và có quãng thời gian thi đấu ở giải VĐQG Thổ Nhĩ Kỳ, giờ anh đến Villarreal, nơi được dẫn dắt bởi Marcelino. Giờ ở tuổi 29, Pepe sẽ cố gắng tìm lại phiên bản tốt nhất của mình.